Восени 1904 року   залишає Поділля і переїздить на Донбас, на станцію Гришине, де влаштовується викладачем співу та музики у місцевій залізничній школі. Під час революційних подій 1905 року Леонтович організував хор робітників, який виступав на мітингах проти російського самодержавства. Діяльність Леонтовича привернула увагу поліції, й він змушений був повернутися на Поділля, у місто Тульчин, де викладав музику і спів у Тульчинському єпархіальному жіночому училищі для дочок сільських священиків. З 1909 року Леонтович навчається під керів-ництвом відомого теоретика музики Б. Яворського, якого він періодично відвідує у Москвіт а Києві.  

 У той час створив багато хорових обробок, зокрема славнозвісний «Щедрик», а також «Піють півні», «Мала мати одну дочку», «Дударик», «Ой зійшла зоря» та ін. У Тульчині знайомиться з композитором Кирилом Стеценком. 1916 року разом з хором Київського університету виконує свою обробку «Щедрика», яка принесла йому великий успіх у київської публіки. Із встановленням Української Народної Республіки Леонтович переїздить з Тульчина до Києва, де починає активну діяльність як диригент і композитор. Ряд його творів включили до свого репертуару професійні та самодіяльні колективи України. На одному з концертів великий успіх мала «Легенда» Миколи Вороного в обробці Леонтовича. Після приходу більшовиків Леонтович працює деякий час у музичному комітеті при Народному комісаріаті освіти, викладає у Музично-драматичному інституті ім. М.Лисенка, разом з композитором і диригентом Г.Верьовкою працює у Народній консерваторії, на курсах дошкільного виховання, організовує кілька хорових гуртків. Під час захоплення Києва 31 серпня 1919 року денікінцями, які почали переслідувати українську інтелігенцію й шукали Леонтовича, щоб його заарештувати, змушений утікати до Тульчина. Засновує першу в Тульчині музичну школу. 1919—1920 року працює над першим великим симфонічним твором — народно-фантастичною оперою «На русалчин великдень» за однойменною казкою Б.Грінченка. Восени 1920 року в Тульчині відбулися гастролі хорової капели під керівництвом К.Стеценка та Павла Тичини як другого диригента. Під час концертів капели виконувалися твори Леонтовича. В останні місяці життя Леонтович закінчував оперу ”Нарусалчинвеликдень». У ніч з   22 на 23 січня 1921 року композитор перебував у свого батька у селі Марківка Гайсинського повіту, де був убитий невідомим, який напросився в хату переночувати з метою пограбування. 

 Основу музичної спадщини Леонтовича складають хорові мініатюри — обробки українських народних пісень, які й донині є неперевершеними й виконуються всіма українськими хорами як в Україні, так і в діаспорі. Це позначені великим талантом композитора перлини народного мелосу «Щедрик», «Козака несуть», «Дударик», «Із-за гори сніжок летить», «Женчичок-бренчичок», «Гаю, гаю, зелен розмаю» та багато інших. На основі українських народних мелодій Леонтович створював цілком оригіналь-ні самобутні хорові композиції, всебічно художньо переосмисливши їх, надавши їм неповторного звучання. Леонтович був одним з перших серед майстрів української музики, зокрема таких, як М.Лисенко, К.Стеценко, П.Козицький, які по-новому інтерпретували фольклор і в кожній народній перлині прагнули передати її неповторний образний зміст і самобутню художню красу, використовуючи музичні надбання європейської   музично-хорової культури. Водночас почерк Леонтовича вирізняється з-поміж інших граничною гнучкістю і природністю руху голосів, ювелірною шліфовкою деталей. Він належав до тих композиторів, які уміло використовували звукообразотворчі прийоми й підпорядковували цьому своє високе відчуття стильової природи пісні. Більшість хорових гармонізацій народних пісень до Леонтовича була обмежена одним куплетом, що не давало можливості розкрити усе багатство поетичного тексту й відобразити розвиток його сюжету. Леонтович вдало використав традиції імпровізаційності в творчості українських кобзарів, які кожну нову строфу тексту пісні інтерпретували по-новому. Леонтович застосовував темброву варіантність виконання народних рапсодів у своїх обробках, надаючи хору можливість розкрити велике розмаїття гармонії, контрапункту. Все первісне багатство народної пісні, особливості її поетики і музичного стилю, за методом Леонтовича, мають визначати весь комплекс виражальних засобів для всебічного розкриття й збагачення її образів, настроїв, щонайтонших емоційльних відтінків. Послідовно втілюючи в своїх обробках ідею гармонізації й поліфонічності, Леонтович, маючи глибоку й різнобічну музичну освіту, широко використовував найкращі досягнення світової хорової техніки. Скажімо, в одній з кращих своїх обробок — пісні «Над річкою бережком» він використав класичну поліфонічну форму кантаі в гранично стислій формі, декількома штрихами немов намалював картину широкого українського степу й образ знедоленого чумака, який повертається  додому в одній латаній свитці з далекого краю. Застосування засобів канта створює ефект відзвуку пісні, яка широко розливається в степу. 

 Тематика хорових мініатюр композитора надзвичайно різноманітна. Це обрядові, церковні, історичні, чумацькі, жартівливі, танцювальні, ігрові пісні. Одне з центральних місць у творчості Леонтовича посідають хори на побутові теми. Це, зокрема, «Ой у лісі при дорозі», «Ой темная та невидная ніченька», «Мала мати одну дочку», «Ой з-за гори кам’яної». Вони характерні динамічним розгортанням сюжету, активною драматизацією подій та образів, на зразок кобзарської манери, скажімо, Остапа Вересая, про якого Леонтовичеві розповідав Микола Лисенко. Взірцем такого високого драматичного піднесення може служити народна пісня «Пряля», в якій Леонтович досяг рівня тра-гічної балади. У цьому творі, як і в широковідомій пісні «Піють півні», Леонтович вдається до персоніфікації окремих образів, що надають сюжетові ще більшої переконливості й трагічності.         Високим досягненням Леонтовича є його пісні-реквієми «Козака несуть», «Із-за гори сніжок летить»,«Смерть»,в яких композитор талановито переосмислив мелодику народного плачу.  Використовуючи специфічне звучання окремих голосів та цілих хорових груп, застосовуючи різні хорові звукові ефекти, як, наприклад, спів із закритим ротом, композитор переконливо відтворює той чи інший характер, малює звуком картину природи, надає події драматичного, урочистого або ліричного характеру. 

 Леонтович умів майстерно передавати радість і сміх, гумор і жарт. Обрядові та ігрові пісні він також переосмислював на основі поліфонії та гармонізації. Композитор нерідко розгортає справжню драматургічну дію. Показовою є його щедрівка «Ой там за горою», в якій першим вступає із заспівом тенор. Потім почергово вступають голоси хору, немов до щедрування приєднуються дедалі нові групи співаків. Між ними починається перегук партій і груп, що відтворює гомінку атмосферу свята зустрічі Нового року. Музика сповнена веселощів, бадьорості. До кращих творів обрядового жанру належать сповнені життєрадісності, енергії «За городом качки пливуть», «Коза», «Гра в зайчик». 

 Найвищим досягненням композитора вважаються славнозвісні «Щедрик» та «Дударик», пісні, в яких Леонтович досягнув максимальної ритмічної організації. Особливо популярним був і залишається «Щедрик», дивовижна за красою, досконала за мелодією, ювелірна за обробкою деталей мініатюра. Органічно поєднавши прийоми народного багатоголосся з досягненням класичної поліфонії, композитор домігся того, що кожен голос відіграє цілком самостійну виражальну роль, відтворюючи найтонші зміни настрою в пісні, подаючи кожен художній образ у граничному завершенні. Композитор вдається до так званих органних пунктів, на тлі яких будує складні звукові комплекси. Цим він досягає особливої гармонійної насиченості і напруженості звучання.

Визначаючи особливості музики Леонтовича, відомий чеський вчений Зденек Неєдли підкреслював, що подальший розвиток хорового мистецтва в Україні після Леонтовича пішов шляхом гармонізації та характеристики. Пошуки характерного у пісні, уміння це характерне й індивідуальне піднести до високого рівня художнього узагальнення — одна з найістотніших рис творчості Леонтовича. Він втілив у своїй музиці найтиповіші риси народної вдачі, розкрив глибину народної душі.

Творчість Леонтовича відіграла велику роль у становленні видатних українських композиторів П.Козицького, В.Дремлюги, М.Вериківського, Г.Верьовки, Л.Ревуцького, М.Скорика, Дичко, Є.Станковича.